中科院團隊在膠體量子點超快光物理研究中取得新進展
科技日報沈陽9月12日電 (記者郝曉明)12日,記者從中科院大連化學(xué)物理研究所獲悉,該所光電材料動力學(xué)研究組吳凱豐團隊在膠體量子點超快光物理研究中取得新進展??蒲袌F隊觀測到CsPbI3鈣鈦礦量子點中激子精細結(jié)構(gòu)裂分導(dǎo)致的系綜量子拍頻,提出了一種通過溫度誘導(dǎo)晶格畸變進而調(diào)控裂分能的新機制。
該研究精準(zhǔn)測定了膠體量子點系綜的亮激子精細結(jié)構(gòu)裂分,提出了通過溫度誘導(dǎo)CsPbI3量子點晶格畸變進而調(diào)控亮激子裂分能的新原理,展示了鈣鈦礦量子點在量子信息科學(xué)領(lǐng)域的重要應(yīng)用潛力,相關(guān)研究成果發(fā)表于《自然·材料》。
據(jù)介紹,在半導(dǎo)體量子點中,形貌或晶格對稱破缺導(dǎo)致的電子—空穴各向異性交換作用使激子能級發(fā)生精細結(jié)構(gòu)裂分(FSS)。FSS亮激子態(tài)可用于量子態(tài)相干操控或偏振糾纏光子對發(fā)射。觀測和調(diào)控FSS對這些應(yīng)用至關(guān)重要。由于FSS能量對量子點的尺寸、形貌非常敏感,通常需要在液氦溫度下測定單個或少數(shù)量子點的發(fā)射譜來測定FSS。因此,在系綜水平觀測FSS極具挑戰(zhàn),尤其是定量調(diào)控FSS尚未有報道。
近年來,吳凱豐團隊一直致力于膠體量子點的超快光物理與光化學(xué)研究。科研人員利用圓偏振飛秒瞬態(tài)吸收光譜(即瞬態(tài)圓二色譜),在液氮到室溫區(qū)間測定了溶液合成、成本低廉的CsPbI3鈣鈦礦量子點系綜的亮激子FSS。研究發(fā)現(xiàn),F(xiàn)SS能量可通過量子點尺寸進行調(diào)控,在液氮溫度下最高可達1.6meV。值得注意的是,同一樣品的FSS能量展現(xiàn)出強烈的溫度依賴性,溫度越低,裂分越大,這在以往的外延生長或膠體量子點體系都未有觀測到。
通過變溫的晶格結(jié)構(gòu)表征和模型理論計算,研究團隊發(fā)現(xiàn)這種溫度依賴的FSS源于CsPbI3鈣鈦礦高度動態(tài)的晶格結(jié)構(gòu):降溫能加劇Pb-I八面體扭曲,降低晶格對稱性,進而增大FSS。此外,這些晶格扭曲的正交相量子點卻仍然擁有準(zhǔn)立方相晶面,該特性使亮激子之間產(chǎn)生避免交叉的精細結(jié)構(gòu)能量間隙。
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